Fonda debuta en el cine en el año 1960 con la película Tall Story (Me casaré contigo), bajo la dirección de Joshua Logan. Allí desempeña el papel de una estudiante que mantiene un romance con un basquetbolista, interpretado por Anthony Perkins. A esta presentanción le siguen Period of Adjustment (Reajuste matrimonial) y Walk on the Wild Side (La gata negra), ambas estrenadas en 1962. Por esta última película, en la que desempeña el papel de una prostituta, recibe el premio Globo de Oro a la nueva actriz del año.

En 1963, Fonda aparece en la película Sunday in New York (Domingo en Nueva York). Su actuación recibe críticas mixtas; el periódico Newsday la describe como “la más encantadora joven actriz”, mientras que la revista Harvard Lampoon la nombra como “la peor actriz del año”. En 1965 protagoniza la comedia Cat Ballou (La ingenua explosiva). La película tiene un gran éxito de crítica y público, se convierte en una de las más taquilleras de ese año. Después de Cat Ballou, la actriz interviene en las comedias cinematográficas Any Wednesday (Cualquier miércoles), de 1966, y Barefoot in the Park (Descalzos en el parque, 1967), con Robert Redford.

En 1968, Fonda desempeña al papel principal de la película de ciencia ficción Barbarella, la cual la convierte en un símbolo sexual a nivel internacional. En el mismo año protagoniza el drama They Shoot Horses, Don’t They? (Danzad, danzad, malditos o El baile interminable); allí comparte escena con Gig Young, Red Buttons, Bonnie Bedelia y Bruce Dern. Su interpretación recibe una gran acogida por parte de la crítica de cine. Posteriormente recibe su primera nominación al premio Óscar por mejor actriz. A finales de esa década, recibe la oferta de protagonizar los largometrajes Rosemary’s Baby (La semilla del diablo) y Bonnie y Clyde, pero rechaza ambas propuestas.

Srta. Jara (Jane Fonda It girl en 1963)